Bestimmung von Kern- und Gesamtdurchmesser schalenförmig aufgebauter, sphärischer Partikeln mittels des bei LDA erzeugten Streulichtmusters

J. Rheims², T. Wriedt³, K. Bauckhage²

²    Universität Bremen, FB 4/Verfahrenstechnik, Badgasteiner Str. 3, 28359 Bremen

³    Stiftung Institut für Werkstofftechnik, Badgasteiner Str. 3, 28359 Bremen

Einleitung

Bei zahlreichen Anwendungen der optischen Partikelmeßtechnik ergeben sich Probleme bezüglich der Erkennung inhomogener Partikeln. Ein Typ inhomogener, sphärischer Partikeln setzt sich aus einem Kern und einer diesen konzentrisch umgebenden Hülle zusammen. Diese Partikeln finden sich beispielsweise in der Pharmazie, der Medizin oder der Kosmetik, ihre Größe variiert von einigen Mikrometern bis zu mehreren Millimetern [1, 2].

In der Literatur wird eine Methode zur Bestimmung des Kern- und Gesamtdurchmessers von Partikeln mit absorbierendem Kern beschrieben [3] oder ein auf kleine Partikeln beschränktes Verfahren, das sich wegen des sehr hohen Rechenaufwands aber nicht für Online-Messungen eignet [4]. Die im folgenden beschriebene Methode eröffnet die Möglichkeit, online den Kern- und Gesamtdurchmesser schalenförmig aufgebauter, sphärischer Partikeln zu bestimmen, wobei die bei anderen Verfahren genannten Einschränkungen bezüglich der Partikelgröße oder ihrer optischen Eigenschaften weitgehend vermieden werden. Durch die Kombination mit Elementen der LDA läßt sich zusätzlich auch die Geschwindigkeit der Partikeln bestimmen.

Optimierung des Meßaufbaus

Für die Messungen kommt ein konventioneller LDA-Senderaufbau zum Einsatz. Das von den Partikeln gestreute Licht wird von einem CCD-Zeilensensor mit 256 Elementen detektiert und über einen PC ausgewertet (Bild 1). Diese Anordnung wurde mit dem auf der Mie-Theorie basierenden Programm SCATAP [5, 6] für verschiedene Partikelsysteme optimiert.

Bild 1: Anordnung zur Streulichtmessung an schalenförmig aufgebauten Partikeln (3,8 kB)

Um den Kerneinfluß zu verdeutlichen, wurde für die Partikelhülle in allen Beispielen Wasser mit n = 1,34 - i0,0 gewählt und der Partikeldurchmesser zu 100 µm festgelegt. Für den Partikelkern wurden folgende Materialien verwendet:

1)    Glas mit nGlas = 1,65 - i0,0 und einem relativen Brechungsindex nKS = nKern/nSchale = 1,23.

2)    Eine transparente Partikel mit niedrigem relativem Brechungsindex nKS = 1,05, damit ergab sich für den Kern der Wert nKern = 1,40 - i0,0.

3)    Kohlenstoff mit nC = 1,65-i0,65, also mit gleichem Realteil wie in Fall 1, aber im Unterschied dazu stark absorbierend.

4)    Eine Hohlkugel mit nKern = 1,0 - i0,0 und nKS = 0,75, so daß Totalreflexion am Kern auftrat.

Der Meßaufbau wurde für Fall 1 optimiert und bis auf die Polarisation der Sendestrahlen in den anderen Beispielen beibehalten. Diese betrug bei transparenten Kernen 0° (Fälle 1 und 2) und bei Kernen mit reflektierenden Eigenschaften 90° (3 und 4). Die Optimierungsbetrachtung ergab unter Berücksichtigung der technischen Gegebenheiten die folgenden Werte: Als Sendesystem wurde ein Argon-Ion-Laser der Wellenlänge 488 nm verwendet, der halbe Strahlschnittwinkel betrug 0,5° und der Strahldurchmesser dS = 1,0 mm. Damit hatte das Interferenzvolumen einen Durchmesser von 620 µm und einen Abstand der Interferenzebenen von 28 µm. Der Zeilensensor wurde unter dem Höhenwinkel 0° im off-axis-Winkelbereich 30°<= phi <=60° angeordnet.

Bild 2: Streulichtdiagramm eines Glaskerns mit Wasserhülle (19,7 kB)

Bild 3: Streulichtdiagramm einer Partikel mit nKern = 1,40 - i0,0 mit Wasserhülle (21,9 kB)

Bild 4: Streulichtdiagramm eines Kohlenstoffkerns mit Wasserhülle (22,9 kB)

Bild 5: Streulichtdiagramm einer Wasserpartikel mit Lufteinschluß (26,8 kB)

Die Bilder 2 bis 5 zeigen die Ergebnisse der Simulationsrechnung. Auf der Abszisse ist der off- axis-Winkel phi dargestellt. Linien parallel zu dieser Achse geben wieder, wie eine Partikel in der Mitte des Interferenzvolumens das einfallende Licht auf die 256 Pixel des Zeilensensors streut und sind damit repräsentativ für ein bestimmtes Streuereignis. Die Ordinate zeigt das dazugehörende Durchmesserverhältnis delta = dKern/dges und gibt so den Kerneinfluß auf das Streuverhalten der Partikel wieder, also dessen Variation bei verschiedenen Streuereignissen. Die Intensitätsverteilung ist in 256 Graustufen unterteilt, weiß repräsentiert die höchste, schwarz die niedrigste Intensität. Eine besonders starke Änderung im Streuverhalten der Partikeln tritt ein, sobald die in 1. Ordnung in die Partikelhülle hineingebrochenen Strahlen den Kern nicht mehr passieren können. Dieser übergang ist in den Bildern zusätzlich durch die weiße, gestrichelte Linie markiert, er tritt bei Wasser bei phi = 30° für delta = 0,58 und bei phi = 60° für delta = 0,73 auf. Weitere Unterschiede und insbesondere der Kerneinfluß werden bei einer Darstellung im Frequenzraum besonders deutlich. Dies wird im folgenden Kapitel näher beschrieben.

Auswertung der Streulichtverteilungen im Frequenzraum

Die Transformation eines Meßsignals in den Frequenzraum ermöglicht eine exakte Aussage über die im Signal enthaltenen Frequenzen und kann über verschiedene Verfahren erfolgen. Im vorliegenden Fall wurde jede Streulichtverteilung zuerst mit einer Fensterfunktion multipliziert, um den 'leakage'-Effekt auszuschalten, und anschließend einer eindimensionalen Fourier-Transformation (FFT) unterzogen. Das Ergebnis der FFT läßt sich über ihren Real- und Imaginärteil oder über Betrag und Phase darstellen. Die weiteren Auswertungen sowie ihre grafische Darstellung in den Bildern 6 bis 9 basieren auf dem Betrag der einzelnen Spektrallinien.

Bild 6: Betrag der FFT des Streulichtdiagramms eines Glaskerns mit Wasserhülle (21,0 kB)

Bild 7: Betrag der FFT des Streulichtdiagramms einer Partikel mit nKern = 1,40 - i0,0 mit Wasserhülle (19,6 kB)

Bild 8: Betrag der FFT des Streulichtdiagramms eines Kohlenstoffkerns mit Wasserhülle (20,6 kB)

Bild 9: Betrag der FFT des Streulichtdiagramms einer Wasserpartikel mit Lufteinschluß (22,2 kB)

Die Abszisse gibt die Nummer der jeweiligen Spektrallinie wieder. Je größer diese Zahl ist, desto höher ist die dazugehörende Signalfrequenz. Bewegt man sich parallel zu dieser Achse, so zeigt sich der Einfluß des Partikelkerns auf das Frequenzspektrum, ausgedrückt über das an der Ordinate aufgetragene Durchmesserverhältnis delta. Links ist die Intensitätsverteilung des Frequenzspektrums wiedergegeben, die Maxima zeigen sich durch ihre Helligkeit. Rechts sind von den 5 stärksten Maxima diejenigen dargestellt, die sich zu einem durchgehenden und eindeutig identifizierbaren Linienzug verbinden lassen.

In allen Fällen zeigt sich ein bis delta ca. 0,65 vom Kerndurchmesser unabhängiges Maximum an der 98. Spektrallinie. Gemäß der geometrischen Optik entsteht dieses durch die Interferenz der in 1. Ordnung in die Partikelhülle hineingebrochenen und den Kern passierenden Strahlen mit den an der Partikelhülle reflektierten Strahlen. Bei größerem Durchmesserverhältnis kann diese Interferenz und damit auch die dazugehörende Spektrallinie nicht mehr auftreten. Eine Gleichung, die diesen Vorgang für homogene Partikeln beschreibt [7], liefert diegleiche Spektrallinie und bestätigt somit die obengenannte Annahme. Die anderen Effekte sind dem Kerneinfluß zuzuordnen und ermöglichen so eine Größenbestimmung des Kerns.

Die beiden Streulichtmuster transparenter Partikeln sind sich in ihrer spektralen Zusammensetzung sehr ähnlich. Während aber bei niedrigem relativem Brechungsindex nKS (Bilder 3 und 7) im gesamten Durchmesserbereich delta eindeutig identifizierbare Linienzüge vorliegen, sind bei hohem nKS zwar auch für delta > ca. 0.75 noch auf den Kerneinfluß zurückzuführende Änderungen in den FFT-Diagrammen festzustellen, allerdings ist dieser Zusammenhang nicht mehr eindeutig beschreibbar (Bilder 2 und 6).

Im Vergleich zu diesen beiden Beispielen treten bei einer Partikel mit absorbierendem Kern, Bilder 4 und 8, weniger Maxima im Frequenzraum auf. Dies liegt daran, daß der Kern nur über Reflexion am Streuereignis beteiligt ist und die in den Kern hineingebrochenen Strahlen absorbiert. Andererseits ermöglicht dies aber auch eine Bestimmung von Kern- und Gesamtdurchmesser über den gesamten Durchmesserbereich delta.

Bei Hohlkugeln ist das Streuverhalten durch die auftretende Totalreflexion sehr ungeordnet, und es treten zahlreiche Linienzüge mit Maxima auf. Dies erschwert eine eindeutige Zuordnung zu den gesuchten Größen (Bilder 5 und 8).

Zusammenfassung und Ausblick

Wie die dargestellten Beispiele zeigen, lassen sich aus den Streulichtdiagrammen schalenförmig aufgebauter, sphärischer Partikeln nach ihrer Transformation in den Frequenzraum charakteristische Größen gewinnen, die entweder dem Partikelkern oder der Partikelhülle zugeordnet werden können. Dieser Zusammenhang läßt sich allerdings noch nicht bei allen Durchmesserverhältnissen und optischen Partikeleigenschaften mathematisch exakt beschreiben. In den abschließenden Arbeiten zu diesem Vorhaben soll daher im Rahmen der experimentellen Verifikation erprobt werden, wie die Methode auch für diese Bereiche nutzbar gemacht werden kann. Dies könnte z.B. durch Variationen in der Meßanordnung oder durch spezielle Anpassungen in der Signalauswertung erfolgen.

Andererseits besitzt die beschriebene Methode den Vorteil, daß sich mit Hilfe einer geeigneten Streulichttheorie bereits vor der Messung der gesuchte Zusammenhang zwischen den charakteristischen Größen im Frequenzraum und dem Kern- und Gesamtdurchmesser der Partikel herstellen läßt, so daß die Signalanalyseselbst Online erfolgen kann. Außerdem kann durch die Einbindung in einen LDA-Aufbau auch die Partikelgeschwindigkeit gemessen werden.

Literatur

[1]    A. Gurav, T. Kodas, T. Pluym, Y. Xiong: Aerosol Processing of Materials. Aerosol Sci. Technol. 19 (1993) 411-452

[2]    B.H. Kaye: Microencapsulation: The Creation of Synthetic Fine Particles with Specified Properties. KONA 10 (1992) 65-82

[3]    F. Onofri, H. Mignon, G. Gouesbet, G. Gréhan: On the extension of Phase-Doppler Anemometry to the sizing of spherical multilayered particles and cylindrical particles. Proc. 4th Int. Congress on Optical Particle Sizing, Nürnberg (1995) 275-284

[4]    A. K. Ray, A. Souyri, E. J. Davis, T. M. Allen: Precision of light scattering techniques for measuring optical parameters of microspheres. Appl. Opt. 30 (1991) 3974-3983

[5]    J. Rheims, H. Dahl, T. Wriedt, K. Bauckhage: Sizing Coated Spheres with Phase Doppler Anemometry Proc. 4th Int. Congress on Optical Particle Sizing, Nürnberg (1995) 409-418

[6]    Scatap ist verfügbar unter http://imperator.cip-iw1.uni-bremen.de/fg01/scatap.html

[7]    K.H. Hesselbacher, K. Anders, A. Frohn: Experimental investigation of Gaussian beam effects on the accuracy of a droplet sizing method. Appl. Opt. 30 (1991) 4930-4935